C'est à partir de 65 avant JC que fut construit, sur des fortifications celtes, le Castel de Mondorf. Mais c'est à une nièce de Charlemagne “Muomina” transformé en "Muomendorph" que la ville doit son nom.
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Entre Mondorf et Altwies, une petite chapelle surmonte un massif rocheux: le Castel. A l'époque romaine se trouvait à la place du Castel et de sa chapelle un édifice militaire, le Castellum chargé de surveiller et de protéger la route allant de Metz à Trèves.
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Au XVI° siècle, le Castel devint un lieu de pèlerinage réputé dans les environs. Une procession était organisée chaque année, le lundi de la Pentecôte et reliait l'église de Mondorf au Castel.
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Depuis la délimitation définitive des frontières au XVIII° siècle, le Castel se trouve sur le territoire français, en Lorraine. Des sentiers ont été aménagés au départ d'Altwies et de Mondorf-les-Bains pour se rendre au Castel.

Au XIX° siècle l'histoire de la petite ville agricole prend un tournant décisif. Un notaire de Mondorf, habitué des cures thermales d'Aix-la-Chapelle, découvre une ressemblance entre l'eau d'Aix-la-Chapelle et celle de Mondorf. Il conseille alors aux habitants de faire de Mondorf une station thermale. A partir de cette période, la ville devient une station thermale attirant des activités hôtelières et touristiques et des personnalités historiques: Victor Hugo y suivit notamment des cures. En 1878 l'annexe « les-Bains » fut ajouté au nom de la ville.
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Les sources de Mondorf-les-Bains furent respectivement découvertes en 1841, 1913 et 1979. Chaque source délivre une eau minéralisée dont la température s'élève à 25°C.
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Aujourd'hui, le Domaine Thermal de Mondorf s'étend sur 50 hectares et proposent de nombreuses activités sportives et culturelles. La station thermale de Mondorf-les-Bains est reconnue comme un pôle touristique international.